山西
人工微尺度螺旋上層結(jié)構(gòu)的構(gòu)建，對于理解自然界手性體系結(jié)構(gòu)的層次演化具有重要意義。然而，從金屬簇中制造微型螺旋超結(jié)構(gòu)仍是神秘且具有挑戰(zhàn)性的。基于此，鄭州大學(xué)臧雙全教授和袁迎雪研究員（共同通訊作者）等人報道了通過靜電相互作用驅(qū)動的共組裝，合成了微米級螺旋狀雙錐體組裝體，所用材料為硫唑硫酮羧酸鹽配體保護的R/S-Au4簇和反式-1, 4-環(huán)己二胺（反式-1, 4-CHDA）。
對比其它胺類，反式-1, 4-CHDA與手性Au4簇在尺寸和構(gòu)象上的匹配促進了從Au4構(gòu)建單元到納米片、再到微片，最終螺旋堆疊/扭曲成微雙錐體的連續(xù)手性傳遞和表達，遵循了Au4分子的手性。靜電限制共組裝過程的缺陷容忍度有限，形成了尺寸均勻的微米級螺旋狀雙錐體，支持了微尺度手性下的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系。
密度泛函理論（DFT）計算表明，Au4/二元胺和Au4/一元胺之間的發(fā)光巨大差異主要源于一胺在金屬到配體電荷轉(zhuǎn)移（MLCT）過程中的π離域作用。此外，這些螺旋微蝶形結(jié)構(gòu)通過交替加入稀酸和稀堿溶液，使靜電相互作用不斷解離和重組，表現(xiàn)出優(yōu)異的可切換光致發(fā)光（PL）和圓偏振發(fā)光（CPL）特性。本工作展示了基于可控金屬團簇的螺旋微結(jié)的形成，加深了對微觀尺度下手性轉(zhuǎn)移和表達的理解。
Gold clusters assembled homochiral helical microbowties. Sci. Adv.,2025, https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adx9526.
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