在極端低溫（LT）條件下，對可靠鋰電池的需求重新激發(fā)了人們對有機(jī)電極的興趣。然而，有機(jī)電極的實(shí)際應(yīng)用因嚴(yán)重的電極溶解和遲緩的低溫脫溶劑動(dòng)力學(xué)而受阻。

在此，中國石油大學(xué)崔永朋、王瑤、邢偉等人揭示了雙電層（EDL）與體相電解質(zhì)之間的溶劑濃度極化是一種迄今被忽視但決定性的降解機(jī)制。這種極化將雙電層重塑為富溶劑區(qū)域，提高了脫溶劑能壘并增強(qiáng)了溶劑-電極相互作用，從而加劇溶解。

基于此見解，團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種高度去極化的溶劑，以抑制雙電層中溶劑的聚集，并將溶劑化結(jié)構(gòu)從溶劑主導(dǎo)轉(zhuǎn)變?yōu)殛庪x子富集。所得電解質(zhì)在-60°C下實(shí)現(xiàn)了0.51 mS cm?1的優(yōu)異離子電導(dǎo)率和高達(dá)0.65的低溫遷移數(shù)，同時(shí)促進(jìn)形成堅(jiān)固且富含無機(jī)物的電極/電解質(zhì)界面相，從而減輕溶解。

因此，即使在-60°C下，基于DSR（玫棕酸鈉二鈉）的鋰電池仍能提供184.3 mAh g?1的出色容量，并在2000次循環(huán)中表現(xiàn)出卓越的循環(huán)穩(wěn)定性，每次循環(huán)的超低衰減率僅為0.0057%。該策略證明可推廣至其他有機(jī)電極，確立了對抗溶劑濃度極化作為設(shè)計(jì)極端低溫條件下超快循環(huán)、長壽命鋰電池的指導(dǎo)原則。

圖1. 充放電過程中的動(dòng)態(tài)EDL架構(gòu)及體相電解質(zhì)物理化學(xué)性質(zhì)

總之，該工作通過闡明雙電層與體相電解質(zhì)之間溶劑濃度極化的關(guān)鍵作用，從根本上重新定義了基于有機(jī)電極的鋰電池的低溫限制。通過高度去極化溶劑系統(tǒng)的策略性分子工程，作者成功解耦了傳統(tǒng)上強(qiáng)烈的Li?-溶劑配位，從而消除了雙電層內(nèi)的溶劑聚集。

這種調(diào)控將雙電層結(jié)構(gòu)從富溶劑轉(zhuǎn)變?yōu)殛庪x子主導(dǎo)，同時(shí)解決了三個(gè)長期存在的瓶頸：（i）抑制有機(jī)電極溶解，（ii）最小化Li?脫溶劑能壘，以及（iii）促進(jìn)形成致密且富含無機(jī)物的電極/電解質(zhì)界面相。在-60°C下實(shí)現(xiàn)的卓越電化學(xué)性能（184.3 mAh g?1的比容量和2C倍率下超過2000次循環(huán)）不僅代表了一項(xiàng)漸進(jìn)式改進(jìn)，更是低溫電池設(shè)計(jì)范式的轉(zhuǎn)變。

更重要的是，這項(xiàng)工作確立了一個(gè)可推廣至其他有機(jī)電極體系的通用原則，為極端寒冷環(huán)境下的界面化學(xué)工程提供了一個(gè)多功能平臺(tái)。對溶劑濃度極化的這一基礎(chǔ)性理解為合理的電解質(zhì)設(shè)計(jì)開辟了新途徑，其中界面工程超越了傳統(tǒng)的體相性質(zhì)優(yōu)化，有望在低溫條件下革命性地提升電池性能。

圖2. Li||DSR電池的電化學(xué)性能評估

Combating Solvent Concentration Polarization for Ultrafast and Highly Stable Lithium Batteries at ?60 oC,Energy & Environmental Science2026 DOI: 10.1039/d5ee06738c

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