弛豫鐵電陶瓷因其高能量密度和快速充放電速度，成為高功率電子系統(tǒng)中極具前景的儲(chǔ)能候選材料。然而，由于極化(P)與擊穿電場(chǎng)(Eb)之間固有的反向耦合關(guān)系，實(shí)現(xiàn)超高能量密度仍然面臨挑戰(zhàn)。

2026年4月12日，聊城大學(xué)李朋、李偉、同濟(jì)大學(xué)翟繼衛(wèi)、伍倫貢大學(xué)程振祥在國(guó)際知名期刊Nature Communications發(fā)表題為《Electronic band and core-shell structure engineering enables ultrahigh energy storage in high-entropy ceramics》的研究論文，Yunting Li為論文第一作者，李朋、李偉、翟繼衛(wèi)、程振祥為論文共同通訊作者。

在此，作者提出了一種高熵策略來(lái)解耦極化與擊穿電場(chǎng)。高熵設(shè)計(jì)產(chǎn)生了三重效應(yīng)：展平電子能帶以限制電荷載流子的傳輸，驅(qū)動(dòng)核殼異質(zhì)結(jié)構(gòu)的形成以抑制電擊穿，并穩(wěn)定多晶型極性相以促進(jìn)極化旋轉(zhuǎn)。這種三重協(xié)同效應(yīng)導(dǎo)致了超高的Eb和最大化的極化差(ΔP= Pmax- Pr)。因此，高熵陶瓷表現(xiàn)出10.23±0.99 J/cm3的超高可恢復(fù)能量密度(Wrec)和85.44%±3.34%的滿意效率(η)，同時(shí)具有良好的循環(huán)可靠性和溫度穩(wěn)定性。這項(xiàng)工作為實(shí)現(xiàn)介電電容器的優(yōu)異儲(chǔ)能性能提供了一種創(chuàng)新的設(shè)計(jì)范式。介電電容器是脈沖功率系統(tǒng)、電動(dòng)汽車(chē)和電網(wǎng)規(guī)模可再生能源存儲(chǔ)的關(guān)鍵部件。它們的優(yōu)勢(shì)包括瞬時(shí)高功率、快速充放電速度和良好的熱穩(wěn)定性。這種優(yōu)越的性能歸因于一種獨(dú)特的儲(chǔ)能機(jī)制，該機(jī)制主要由施加電場(chǎng)下的快速離子位移極化所支配。介電電容器儲(chǔ)能性能的評(píng)估主要依賴于兩個(gè)參數(shù)，即可恢復(fù)能量密度(Wrec)和效率(η)。Wrec由施加的電場(chǎng)(E)和隨之產(chǎn)生的介電極化(P)決定，Wrec=∫EdP(Pm到Pr)，其中Pr和Pmax分別是剩余極化和最大極化。η由Wrec和總能量密度(Wtotal)決定，η=Wrec/Wtotal（見(jiàn)圖S1的示意圖）。然而，介電陶瓷中Eb和ΔP之間的內(nèi)在矛盾限制了它們的儲(chǔ)能性能。

為了實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的儲(chǔ)能性能，大量研究致力于解耦Eb和P之間的反向耦合關(guān)系。已經(jīng)提出了疇和相工程策略來(lái)增強(qiáng)ΔP，同時(shí)保持高Eb，從而獲得優(yōu)異的儲(chǔ)能性能。晶粒取向工程提供了一種創(chuàng)新方法，可以通過(guò)減輕應(yīng)變和場(chǎng)不均勻性來(lái)顯著增強(qiáng)Eb，從而實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的儲(chǔ)能性能。最近，通過(guò)將多種離子物種引入基體而實(shí)現(xiàn)的高熵策略已成為一種有前途的方法。這種方法同時(shí)減小了疇尺寸和極化開(kāi)關(guān)滯后，并提高了Eb。高熵策略使(Bi,Na)TiO3(BNT)-、BaTiO3(BT)-和(K,Na)NbO3(KNN)基陶瓷實(shí)現(xiàn)了超過(guò)10J/cm3的能量密度和超過(guò)90%的效率。此外，核殼異質(zhì)結(jié)構(gòu)的構(gòu)建已被證明在協(xié)同改善ΔP和Eb方面是有效的。利用極性核和弱極性殼的巧妙設(shè)計(jì)，在無(wú)鉛NaNbO3基反鐵電體和(Bi,Na)TiO3、BaTiO3基弛豫鐵電體中實(shí)現(xiàn)了出色的儲(chǔ)能性能。最近，多層陶瓷電容器(MLCCs)與塊體陶瓷相比，在儲(chǔ)能性能方面表現(xiàn)出顯著的改進(jìn)。這一進(jìn)步源于介電層厚度、界面工程和場(chǎng)分布的協(xié)同優(yōu)化，同時(shí)提高了Eb和ΔP，為高能量密度和高效率的電容儲(chǔ)能開(kāi)辟了一條有希望的途徑。

盡管取得了這些重大進(jìn)展，高熵儲(chǔ)能陶瓷中仍存在一些未探索的空白。首先，現(xiàn)有策略往往是孤立的。高熵成分與核殼異質(zhì)結(jié)構(gòu)形成之間的相關(guān)性及其對(duì)儲(chǔ)能性能的協(xié)同效應(yīng)尚未被探索。其次，高熵成分與電子能帶結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系及其對(duì)儲(chǔ)能性能的影響尚未得到全面研究。在這項(xiàng)工作中，選擇了一系列元素，包括Sr、La、Ba、Mg和Ta，來(lái)調(diào)整(1-x)(Bi0.34Na0.30Sr0.28La0.04)TiO3-xBa(Mg1/3Ta2/3)O3(BNSLT-xBMT)陶瓷的構(gòu)型熵(Sconfig)。在高熵陶瓷中實(shí)現(xiàn)了變革性的三重協(xié)同效應(yīng)。首先，由化學(xué)無(wú)序和晶格畸變操縱的電子能帶展平限制了載流子傳輸，從而增強(qiáng)了Eb。其次，結(jié)晶過(guò)程中離子擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)的差異驅(qū)動(dòng)了核殼異質(zhì)結(jié)構(gòu)的形成，抑制了電擊穿，從而進(jìn)一步增強(qiáng)了Eb。第三，高熵設(shè)計(jì)穩(wěn)定了多晶型極性相，最大化了ΔP。Eb和ΔP之間的解耦在高熵陶瓷(x=0.10)中產(chǎn)生了10.23±0.99J/cm3的超高Wrec和85.44%±3.34%的滿意η。這項(xiàng)研究建立了一個(gè)變革性的范式，將電子能帶和微觀結(jié)構(gòu)工程結(jié)合起來(lái)，用于開(kāi)發(fā)高性能介電電容器。

綜上，作者提出了一種基于高熵策略的新型弛豫鐵電陶瓷設(shè)計(jì)方法，通過(guò)在(Bi,Na)TiO3基體中引入多種陽(yáng)離子（Sr、La、Ba、Mg、Ta），實(shí)現(xiàn)了電子能帶結(jié)構(gòu)展平、核殼異質(zhì)結(jié)構(gòu)形成和多晶型極性相穩(wěn)定的三重協(xié)同效應(yīng)。該設(shè)計(jì)有效解耦了介電材料中極化強(qiáng)度與擊穿電場(chǎng)之間的固有矛盾，從而顯著提升了材料的儲(chǔ)能性能。

研究成功制備出可恢復(fù)能量密度高達(dá)10.23 J/cm3、效率達(dá)85.44%的高熵陶瓷，并展現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)和溫度穩(wěn)定性。這項(xiàng)工作不僅為開(kāi)發(fā)下一代高性能介電電容器提供了創(chuàng)新的設(shè)計(jì)范式，還對(duì)推動(dòng)高功率電子系統(tǒng)（如電動(dòng)汽車(chē)、脈沖功率設(shè)備和可再生能源電網(wǎng)）的發(fā)展具有重要意義，有望在先進(jìn)電子元器件和能源存儲(chǔ)領(lǐng)域獲得廣泛應(yīng)用。

Electronic band and core-shell structure engineering enables ultrahigh energy storage in high-entropy ceramics.Nat. Commun.,(2026).https://doi.org/10.1038/s41467-026-71892-0.

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