廣東
導(dǎo)讀
近日，山東大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院前沿化學(xué)研究院劉乘乘教授團(tuán)隊(duì)在人工光合作用研究方面取得新進(jìn)展。該團(tuán)隊(duì)提出一種基于描述符預(yù)測(cè)催化劑光催化活性的方法，進(jìn)而快速開發(fā)高性能人工光合作用催化劑，較傳統(tǒng)試錯(cuò)法顯著縮短了催化劑開發(fā)周期。通過該方法篩選所得催化劑Rh-TMP-COF在人工光合作用中展現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性。相關(guān)研究成果以“A High-Performance Rh-TMP-COF Photocatalyst for CO2-to-CO Conversion with H2O Vapor: From Descriptor Prediction to Experimental Validation”為標(biāo)題發(fā)表在國(guó)際期刊《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（Journal of the American Chemical Society）上。山東大學(xué)為該論文的第一完成單位。山東大學(xué)2023級(jí)碩士研究生陳茜、2025級(jí)博士研究生謝婉瑩為共同第一作者，劉乘乘教授為獨(dú)立通訊作者。
光催化CO2還原與水氧化耦合反應(yīng)（人工光合作用）能利用太陽能將CO2和水直接轉(zhuǎn)化為高能量密度的燃料和化學(xué)品，為應(yīng)對(duì)能源短缺與碳排放問題提供了重要路徑，是實(shí)現(xiàn)碳中和與可持續(xù)發(fā)展的關(guān)鍵技術(shù)之一。然而，該光催化體系的耦合動(dòng)力學(xué)與熱力學(xué)限制導(dǎo)致反應(yīng)效率偏低。開發(fā)新型光催化劑是突破該瓶頸的關(guān)鍵，但傳統(tǒng)試錯(cuò)法開發(fā)周期長(zhǎng)、效率低、成本高，且易于遺漏潛在的高活性催化劑。
圖1. 高效人工光合作用催化劑篩選及催化反應(yīng)路徑示意圖
圖2. 人工光合作用示意圖及性能圖
本研究構(gòu)建了基于描述符的光催化活性預(yù)測(cè)方法，為高效CO2還原光催化劑的高效開發(fā)提供了全新策略（圖1）。具體而言，團(tuán)隊(duì)以催化劑的導(dǎo)帶底（CBM）與CO2還原決速步能壘ΔG(*COOH)為雙描述符，預(yù)測(cè)了不同金屬負(fù)載TMP-COF的光催化CO產(chǎn)率，篩選出Rh、Co、Ir為最優(yōu)金屬體系。進(jìn)一步通過含時(shí)密度泛函理論計(jì)算，確定Rh基COF為最優(yōu)候選催化劑，并采用無溶劑熔融聚合法成功制備出催化劑Rh-TMP-COF。在無犧牲劑、無光敏劑、氣-固相反應(yīng)體系中，Rh-TMP-COF實(shí)現(xiàn)了高效的CO2還原，CO產(chǎn)率高達(dá)421 μmol·g-1·h-1，選擇性超過99%。水氧化端的產(chǎn)物為H2O2和O2，催化活性處于目前報(bào)道的最高水平。此外，催化劑還具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（圖2）。該研究通過優(yōu)化人工光合作用過程中的熱力學(xué)與動(dòng)力學(xué)匹配度，顯著提升了催化活性，為開發(fā)高效催化劑開辟了新思路，具有重要的科學(xué)意義。
近年來，山東大學(xué)劉乘乘教授團(tuán)隊(duì)聚焦光驅(qū)動(dòng)CO2催化轉(zhuǎn)化制備高附加值化學(xué)品，研究成果先后發(fā)表在包括CCS Chemistry、Nature Communications、Angewandte Chemie International Edition等學(xué)術(shù)期刊。系列工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金、山東省自然科學(xué)基金、山東大學(xué)齊魯青年項(xiàng)目和山東大學(xué)青年學(xué)者未來計(jì)劃項(xiàng)目的資助。
來源：山東大學(xué)
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