鈉離子電池（NIBs）憑借資源豐富、成本低廉的優(yōu)勢，在大規(guī)模儲能和電動重卡領域展現(xiàn)出巨大的應用潛力。然而，這些應用場景對電池的空間和體積要求極高，這對電池的體積能量密度提出了嚴峻挑戰(zhàn)。在眾多負極材料中，合金類負極（如錫）因其高理論容量和高壓實密度，被視為極具前景的候選材料。相比金屬鈉負極，錫負極更安全、易加工，且兼容現(xiàn)有生產線，但最大的挑戰(zhàn)是錫負極在循環(huán)過程中面臨劇烈的體積變化（約420%），導致顆粒粉化、電接觸喪失，進而形成電化學失活的“死錫”，造成活性物質利用率降低和容量迅速衰減。盡管此前報道的諸多改性策略能夠緩解其體積膨脹而提升循環(huán)穩(wěn)定性，但往往以犧牲容量發(fā)揮和首周庫侖效率為代價，且材料制備復雜，成本提高，限制了其大規(guī)模應用。此外，錫的莫氏硬度低，極易在漿料制備中發(fā)生自發(fā)團聚，同樣限制了其規(guī)模化制備。

基于上述挑戰(zhàn)，近日，中國科學院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心清潔能源重點實驗室E01組胡勇勝研究員和謝飛副研究員團隊提出了一種構建單壁碳納米管（SWCNT）導電限域網絡的策略，成功攻克了錫基負極的穩(wěn)定性難題。研究團隊利用單壁碳納米管與微米錫晶面之間的強吸附作用，構建了堅固的交聯(lián)網絡。這一網絡在電極制備階段充當“過程控制劑”，有效抑制了錫顆粒的團聚，實現(xiàn)了高活性物質負載（92 wt.%）的電極制備。通過多尺度表征技術結合機器學習深入研究了微米錫顆粒在循環(huán)過程中的形貌演化過程，并首次建立了拓撲演化與電化學性能間的定量化正相關關系。研究揭示了錫負極經歷充分拓撲形貌演化是保證電化學反應持續(xù)進行的必要條件，而加固交聯(lián)網絡的支撐作用可以有效維持形貌演變過程中顆粒間連續(xù)的機械與電接觸，確保了持續(xù)的高活性物質的利用率，從而兼顧高容量的發(fā)揮與長循環(huán)穩(wěn)定性。

基于此策略，制備出的微米錫負極在0.1 A/g下具有789.4 mAh/g的高可逆容量，并在2 A/g的大電流下循環(huán)6000次后，容量保持率仍高達87.6%?；诠锛壏糯笾苽涞奈⒚族a負極，制備了安時級鈉離子電池，實現(xiàn)了超過453 Wh/L的高體積能量密度，并在4C倍率下實現(xiàn)穩(wěn)定循環(huán)。此外，該電池還展現(xiàn)出優(yōu)異的低溫性能，綜合指標優(yōu)于商業(yè)磷酸鐵鋰（LiFePO4）電池。這項工作為設計合金負極提供了新思路與新視角，并為開發(fā)下一代高能量密度鈉離子電池提供了一條可擴展的實用化路徑。

圖: 錫基安時級軟包電池的制備工藝及電化學性能。

該工作成果以“Durable alloy anode for Na-ion batteries with high volumetric energy density”為題發(fā)表在《Nature Energy》上。E01組博士生陳釗、博士李鈺琦為本文第一作者。該研究得到了國家重點研發(fā)計劃，國家自然科學基金，中國科學院儲能專項，中國科學院前瞻戰(zhàn)略先導科技專項，中國科學院國際合作伙伴計劃，京津冀基礎研究合作專項和第十屆中國科協(xié)青年人才托舉工程的支持。

編輯：Zoey