|作 者：王占山1,2 袁喆2,3,? 吳施偉1,2,4,??

(1 復旦大學物理學系）

(2 復旦大學應用表面物理全國重點實驗室)

(3 復旦大學理論物理與信息科學交叉研究中心)

(4 復旦大學微納光子結構教育部重點實驗室)

本文選自《物理》2026年第3期

最近，我們提出了“Stoner—Wohlfarth反鐵磁體”新術語[1]，它延伸于鐵磁學經典理論中的Stoner—Wohlfarth模型[2]，專指具有單疇特性的反鐵磁體系，其反鐵磁序(奈爾矢量L)可通過外部磁場實現(xiàn)整體性的180°相干翻轉。這類材料在保持反鐵磁體雜散場弱、響應速度快等固有優(yōu)勢的同時，兼具可控的磁序取向和理想的翻轉比率，為高密度、高速磁存儲設備和運算系統(tǒng)提供了理想載體[3，4]。然而傳統(tǒng)塊材反鐵磁體受限于材料內部缺陷引起的多疇結構，其反鐵磁序的空間一致性難以維持。加之不具有宏觀磁化，使其反鐵磁序翻轉難以通過磁場調控實現(xiàn)。因此，傳統(tǒng)反鐵磁塊材不具備“Stoner—Wohlfarth反鐵磁體”的核心特征，也無法像鐵磁體般作為關鍵功能性單元融入現(xiàn)代磁存儲等應用。這一困境恰如Louis Néel在1970年諾貝爾獎演講中所述：“反鐵磁體在理論層面極具研究價值，但似乎沒有任何應用前景”。這一論斷折射出眾多前瞻性科學家矛盾的研究心境——他們既驚嘆于反鐵磁體內美妙的反平行磁結構，又對其有限的應用場景感到遺憾。

圖1 低維層間反鐵磁的兩類磁化翻轉行為 (a)層間反鐵磁體示意圖；(b)“層間自由”與“層間鎖定”的反鐵磁切換及其判據(jù)

近年來，低維范德瓦耳斯反鐵磁體系因其豐富的反鐵磁基態(tài)和多樣的物性調控手段而備受關注。在該體系中，層間反鐵磁體展現(xiàn)出獨特的磁耦合特征：其層內具有鐵磁有序，而層間跨越范德瓦耳斯間隙維持反鐵磁耦合(圖1(a))。通常，后者的耦合強度較前者要弱2—3個數(shù)量級，這種顯著的磁耦合差異為反鐵磁序的調控提供了可能。已有工作研究了一些典型層間反鐵磁體的磁態(tài)演變特性，如CrI3[5，6]與CrSBr[7，8]，其反鐵磁態(tài)在磁場中均表現(xiàn)為“層間自由型”調控(圖1(b)左)——磁性層隨磁場逐一翻轉，伴隨著磁化強度M經歷多次跳變。但這種方式在調控反鐵磁序的同時會破壞原有相鄰層的反平行結構，故這類材料也不屬于期望的“Stoner—Wohlfarth反鐵磁體”。理想的調控方式是能夠在保持反鐵磁態(tài)的基礎上實現(xiàn)奈爾序方向的切換，即“層間鎖定型”(圖1(b)右)——所有磁性層同時發(fā)生雙態(tài)切換。此過程中，M保持為零而L表現(xiàn)為鐵磁型的磁滯回線。

此外，探測低維反鐵磁性及層間鎖定的反鐵磁切換也面臨諸多實驗挑戰(zhàn)。傳統(tǒng)的實驗方法如中子衍射技術雖可表征反鐵磁性，但其受限于束流強度與樣品體 積的要求不利于研究低維樣品；線性磁光技術(如磁光克爾效應、反射磁圓二色性等)與磁性掃描探針技術(如磁力顯微鏡、氮空位色心磁強計等)雖可應用于低維磁性材料，但它們只敏感于非零磁化而對反鐵磁性難以奏效。值得一提的是，非線性磁光效應，特別是磁二次諧波，近年來已被廣泛證明能夠揭示常規(guī)實驗手段難以接近的低維反鐵磁序及其動力學演變特性[8—10]。這一能力源于二次諧波作為一種對稱性的靈敏探針，其信號強度并非依賴于材料的磁化強度，而是對體系的空間反演對稱性極為敏感。不單是晶格結構，長程反鐵磁有序同樣可以打破空間反演對稱性從而輻射出電偶極機制的二次諧波。由晶格貢獻的二次諧波對時間反演變換無響應，也稱之為i 型二次諧波，其二階非線性極化率表示為χ(i)；而磁結構由于同時破壞了時間反演對稱性，為了區(qū)分前者，通常用c型極化率χ(c)來描述這一響應，其符號在時間反演下反轉。2019年，我們團隊曾在低維反鐵磁材料CrI3中觀測到源于層間反鐵磁性的巨大c型二次諧波響應[9]。這項研究揭示了非線性光學響應與磁對稱性間的內在關聯(lián)，為后續(xù)二維磁性體系中新奇磁學現(xiàn)象的探索建立了新型范式。此外，強磁場下的非線性光學研究極易受測量系統(tǒng)中非材料本征的法拉第效應的影響，對此團隊也提出了有效的解決或補償方案以剔除實驗假象[11]。

圖2 兩類層間反鐵磁體的實驗表征 (a)2層至4層CrPS4(易磁化軸為面外)的二次諧波與反射磁圓二色性磁滯回線。其中單個箭頭代表單層的磁化方向，不同顏色對應于不同掃場方向；(b)4層CrSBr(易磁化軸為面內)的二次諧波表征。每個平臺對應于一種磁態(tài)；(c)偶數(shù)層與(d)奇數(shù)層CrPS4磁結構的空間反演變換與時間反演變換性質

利用二次諧波技術，當我們聚焦于另一種層間反鐵磁體CrPS4時，意外發(fā)現(xiàn)偶數(shù)層樣品的信號強度竟呈現(xiàn)為單一的鐵磁型磁滯回線(圖2(a)左)。這一現(xiàn)象表明，CrPS4的反鐵磁序可實現(xiàn)整體性的雙穩(wěn)態(tài)切換，即層間鎖定型的調控路徑。作為對比，圖2(b)展示了4層CrSBr的二次諧波測量，其單方向掃場時出現(xiàn)的多個階梯式信號躍變表明其磁態(tài)隨外磁場逐層翻轉，對應于層間自由型的磁場響應特征。

進一步研究發(fā)現(xiàn)，CrPS4中的磁滯回線特征只顯現(xiàn)于偶數(shù)層，而隱匿于奇數(shù)層。這種隨層數(shù)“偶現(xiàn)奇隱”的交替現(xiàn)象可解釋為二次諧波的一種“自干涉效應”[12—14]。對于CrPS4晶格，無論奇數(shù)還是偶數(shù)層均不具有空間反演對稱性(點群為C2)，故i 型的晶格信號始終存在。由于偶數(shù)層樣品的磁結構也破壞了空間反演對稱性(圖2(c)左)，故可貢獻出c型的反鐵磁信號。當系統(tǒng)經歷層間鎖定型切換時，互為時間反演對映體的兩個反鐵磁態(tài)要求χ(c)符號反轉而χ(i)保持恒定(圖2(c)右)，二者的相干疊加(|χ(i)±χ(c)|2)最終在二次諧波強度上體現(xiàn)為鐵磁型回線特征。反觀奇數(shù)層體系，其磁結構保留的空間反演對稱性極大地抑制了c型分量(圖2(d)左)，使自干涉效應退化為單一晶格貢獻的|χ(i)|2(圖2(d)右)，因而磁滯回線特征也就消失。這種層數(shù)依賴的現(xiàn)象歸因于層間反鐵磁體獨特的層狀磁結構所引起的對稱性變化，也深刻印證了二次諧波對于對稱性極為敏感的特質。

與此同時，我們也使用反射磁圓二色性這一對凈磁化敏感的線性磁光技術加以驗證。由于奇數(shù)層材料具有單層的凈磁化而偶數(shù)層抵消，磁滯回線特征恰好表現(xiàn)為“奇現(xiàn)偶隱”(圖2(a)右)，與二次諧波測量結果相輔相成。

為了理解CrPS4的層間鎖定型現(xiàn)象并闡明層間反鐵磁體中不同磁翻轉模式的物理本質，我們通過微磁模擬揭示了層間反鐵磁交換(J⊥)與磁各向異性(K)之間的競爭是其關鍵所在。若J⊥占主導，強反鐵磁耦合將約束所有磁層同步翻轉，實現(xiàn)層間鎖定；反之，則表現(xiàn)為層間自由的逐層翻轉。

更進一步，這種層間鎖定的特征表明該材料屬于期望的Stoner—Wohlfarth反鐵磁體。與塊材不同，該材料內部純粹的范德瓦耳斯界面保證了反鐵磁相互作用的均一性，加之其層間耦合較強，因而在垂直維度上可等效為“單疇”。基于此，我們創(chuàng)新性地將鐵磁學中的Stoner—Wohlfarth模型推廣至層間反鐵磁體系，并將磁相互作用的競爭量化為“特征交換尺寸”這一參數(shù)：lex=
，其中d為層間距。由此建立起普適性物理判據(jù)：當lex>d時，材料屬于Stoner—Wohlfarth反鐵磁體，將展現(xiàn)層間鎖定的反鐵磁切換。該判據(jù)如同一張導航圖，為未來按需設計與搜尋具有理想翻轉特性的反鐵磁材料提供了理論指引。例如，可以得知，MnBi2Te4也屬于Stoner—Wohlfarth反鐵磁體。不僅如此，該判據(jù)同樣適用于判斷Stoner—Wohlfarth鐵磁體，如Fe3GeTe2，已有相應的實驗報道給予證明[15]。

圖3 層間反鐵磁體中的“層共享效應”

該研究還揭示了驅動這種層間鎖定切換的獨特效應——層共享效應(圖3)，其機制源于樣品中奇偶層的橫向互連構型。具有凈磁化的奇數(shù)層在磁場中可獲得塞曼能而優(yōu)先翻轉，并在層內方向形成疇壁。材料中極強的層內交換耦合J∥將推動疇壁沿橫向傳播，如同“多米諾骨牌”式的連鎖反應，進而觸發(fā)相鄰偶數(shù)層磁態(tài)的協(xié)同翻轉。值得一提的是，該效應普遍存在于層間反鐵磁體系，最先報道于層間自由的CrSBr材料[8]，最近也在MnBi2Te4中有所指出[16]。

綜上，我們報道了一類Stoner—Wohlfarth反鐵磁體，以CrPS4為典型代表，這類材料能夠在磁場驅動下展現(xiàn)出鐵磁型的雙穩(wěn)態(tài)切換。利用非線性光學二次諧波技術成功捕捉到這一現(xiàn)象，并完善了經典的磁學理論框架用以揭示其背后的微觀機制。鑒于Stoner—Wohlfarth模型在鐵磁學領域的奠基性與指導性，相信拓展Stoner—Wohlfarth模型，以及Stoner—Wohlfarth反鐵磁體的概念與判據(jù)將為反鐵磁動力學基礎研究以及技術應用帶來變革性突破。

參考文獻

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