【研究背景】
兼具優異彈性和抗疲勞性能的輕質多孔氣凝膠,在軟體機器人、航空航天和柔性電子等相關領域展現出重要的應用潛力。彈性決定了材料在大變形條件下的可恢復能力,而抗疲勞性能則反映了其在循環加載過程中抵抗累積損傷和結構退化的能力。然而,在極限應變條件下,氣凝膠的彈性與抗疲勞性存在此消彼長的矛盾,這使得同時具備兩種特性成為一大挑戰。
仿生和結構工程的方法被認為是改善氣凝膠機械彈性的有效途徑。例如,通過可逆的物理相互作用構筑柔性網絡,可實現大形變下的彈性恢復,但在循環加載過程中,結構單元之間的弱相互作用易導致結構松弛與累積損傷,表現為抗疲勞性能的快速衰減。借鑒天然材料的有序結構,精準調控結構單元取向,已被證明有助于面內應力的有效分散,以實現氣凝膠抗疲勞性能的提高。遺憾的是,現有策略往往只能在某一性能維度上取得突破,仍難以在極限應變條件下同時實現高彈性和出色的抗疲勞性能。
【文章概述】
近日,王雙飛院士團隊受跳蚤彈性蛋白墊取向層級結構的啟發,提出一種共價橋接協同纖維流剪切的策略,以同時提高氣凝膠在極限應變下的彈性和耐疲勞性。基于該策略制備的摩擦電氣凝膠,經歷99%的壓縮應變后可恢復性高于95%,且在90%的壓縮應變下能承受20,000次的循環,是目前所有報道中最好的彈性材料之一。以此開發的摩擦電裂紋傳感器表現出超快響應(68 ms),并且在超過10,000次循環中保持穩定的電信號響應。這項成果以題為“Ultraelastic bioinspired triboelectric aerogels enabled by covalent bridging”發表在國際學術期刊《Matter》上。2023級博士研究生趙佳敏為本研究的第一作者,聶雙喜教授為通訊作者,羅斌、蒙香江、劉濤、張松、王金龍、遲明超、蔡晨晨、劉艷華、于康等參與研究,廣西大學為唯一完成單位。
論文鏈接
https://doi.org/10.1016/j.matt.2026.102770
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【圖文導讀】
1. 仿生設計靈感
自然界中,跳蚤展現出了令人驚嘆的運動能力,其垂直跳躍高度可達自身身體長度的數百倍。這一卓越運動性能,是依賴于后腿基部特有的彈性蛋白墊作為能量存儲與釋放單元。該彈性蛋白墊能夠在高頻、反復壓縮—回彈循環過程中長期保持結構完整性而不發生疲勞失效。這一優異力學表現主要歸功于其內部高度取向且具有層級分布的微觀結構。該結構不僅有利于在動態載荷下實現應力的快速分散,還能夠在大變形過程中有效抑制局部應力集中,從而確保跳蚤在數以萬次的跳躍過程保持穩定。通過模仿跳蚤彈性蛋白墊的高取向層級結構,利用共價橋接協同納米纖維流剪切策略,獲得的仿生摩擦電氣凝膠在超大應變條件下仍表現出近乎完全的彈性恢復能力和卓越的抗疲勞特性。
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圖1. 仿生摩擦電氣凝膠的設計靈感。
2. 共價橋接協同纖維流剪切策略
將三氨基丙基三乙氧基硅烷(APTES)共價接枝在無序的TEMPO氧化納米纖維素纖維(TOCNF)上,接著通過同樣的縮合反應橋接氧化石墨烯納米片,以此在兩者之間形成穩定的“共價鍵橋梁”。隨后,納米纖維素在流體剪切力的作用下發生流動。根據流變學的經典理論研究,在外力作用下假塑性流體流動時,散亂的鏈狀分子因受到層流的剪切力作用,構象被迫發生改變,發生剪切稀化行為。這種剪切力往往會使聚合物鏈沿著流動方向對齊,體系的構象熵減小,黏度降低。實驗結果表明,該氣凝膠前驅液符合經典假塑性流體的流變特性,纖維素納米纖維在流體剪切過程中可以通過“共價橋梁”誘導氧化石墨烯納米片實現對齊。
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圖2. 共價橋接協同纖維流剪切策略。
3. 仿生結構賦予的機械韌性
通過對摩擦電氣凝膠機械特性的測試,可以分析其仿生結構與性能之間的關聯。原位掃描電子顯微鏡與有限元分析結合,直觀地顯示出氣凝膠在壓縮-釋放循環過程中片層及其微觀結構的變化。循環壓縮測試結果表明,摩擦電氣凝膠經歷99%的壓縮應變后可恢復性高于95%,且在90%的應變下能承受20,000次的循環壓縮。
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圖3. 仿生結構賦予的機械韌性。
4. 摩擦電裂紋傳感器的設計與應用
基于接觸起電和靜電感應效應的耦合,本文以仿生摩擦電氣凝膠為核心材料設計出一種靈敏的摩擦電裂紋傳感器。該摩擦電裂紋傳感器展現出對兩種不同壓力范圍的適應性。在壓力區間0.3 kPa-2.1 kPa時,靈敏度為1.85 kPa-1,當壓力大于2.4 kPa時,摩擦電裂紋傳感器展現出高水平的靈敏度(8.49 kPa-1)和極高的線性相關度(R2=0.995)。響應時間是分析傳感器性能的關鍵指標,該摩擦電裂紋傳感器的響應時間為68 ms,這要比人類對外界壓力刺激的響應時間更快(139 ms)。長時間運作過程中,傳感信號的穩定至關重要。在經歷大于10,000次的循環測試后,傳感器的電信號響應沒有顯著變化。
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圖4. 與仿生結構關聯的摩擦電傳感機制。
每年有數百萬人葬身于交通事故,而疲勞駕駛是導致交通事故頻發的主要人為因素。疲勞檢測方法主要分為三類:車輛特征、駕駛員的身體特征和生物學特征。本文拓展設計了一種用于預測疲勞駕駛的集成式摩擦電裂紋傳感器。該系統完整的設計思路如圖5所示,集成式摩擦電裂紋傳感器可分別收集駕駛員的生理信號,包括心率、手腕和腳踝的活動,這些信號綜合分析可以客觀反應駕駛員的駕駛狀態。隨后,將收集到的信號進行短時傅里葉變化(STFT)并將獲得的時頻圖進行多模態特征融合。具體而言,將彩色時頻圖轉換為單通道灰度圖,隨后沿通道維度拼接生成一個融合的RGB圖像,每個模態對應一個通道。結合預訓練的卷積神經網絡(CNN)模型,可以實現對駕駛員駕駛狀態的識別。
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圖5. 集成式摩擦電裂紋傳感器用于駕駛疲勞預測。
【結論】
本文通過共價橋接協同流體剪切策略設計了一種高性能仿生摩擦電氣凝膠。該氣凝膠展現出卓越的機械性能,尤其值得注意的是,在極限壓縮應變下仍具備出色的彈性和抗疲勞性能。此外,基于該氣凝膠制備的摩擦電裂紋傳感器表現出高水平的靈敏度、快速的響應與恢復時間以及長久的使用壽命,這為疲勞駕駛預測系統的發展提供了良好的契機。該仿生策略有望在生物醫藥工程、生理健康監測以及柔性電子學等領域推動結構工程材料的應用。
本文來自“材料科學與工程”公眾號,感謝論文作者團隊支持。
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