山西
過渡金屬催化劑上的光催化析氫（PHE）性能受限于表面催化反應動力學不佳，涉及電子自旋態的轉變?；诖?，華南理工大學李映偉教授和侯婷婷副教授（共同通訊作者）等人報道了通過生物礦化策略成功地將Fe單原子（SAs）在Feion-N-C@ZIS（Feion-N-C，以Fe3+為中心的單原子催化劑；ZIS, ZnIn2S4）中的低自旋態（LS）調節為在Fer-N-C@ZIS（Fer，鐵蛋白）中的中自旋態（MS），其中Fe單原子的配位構型從Fe-N4轉變為Fe-N3S。這種Fe中心的自旋態轉變不僅能夠影響軌道取向，還能調節活性位點與吸附質之間的電子耦合，從而增強析氫反應（HER）的動力學過程。
此外，這種獨特結構所誘導的自旋極化還能通過促進光生載流子的分離和遷移以及延長其壽命來提高載流子的利用效率。所有這些因素直接促成了Fer-N-C@ZIS的卓越活性，其不僅實現了約31 mmol g-1 h-1的優異產氫速率，約為原始ZIS的20倍，甚至比貴金屬催化劑Pt/ZIS（12 mmol g-1 h-1）還要高出約3倍，而且在連續運行25 h后仍能保持出色的穩定性。本研究強調了自旋狀態調控在優化催化活性方面的重要性，并為設計高效HER催化劑提供了一種新的方法。
Manipulating the Spin State of Fe Atom to Boost Surface Reaction Kinetics Toward Robust Photocatalytic Hydrogen Evolution. Angew. Chem. Int. Ed.,2025, https://doi.org/10.1002/anie.202512876.
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