近年來(lái)，掃描探針顯微鏡（SPM）憑借其原子級(jí)空間分辨率，已成為微納科學(xué)研究的重要工具。然而，傳統(tǒng)SPM在探測(cè)分子化學(xué)鍵、解析相似形貌結(jié)構(gòu)等方面常因缺乏化學(xué)識(shí)別能力而受限。為此，研究者將SPM與近場(chǎng)等離激元增強(qiáng)技術(shù)相結(jié)合，發(fā)展出具備單分子光譜探測(cè)能力的光耦合掃描探針顯微鏡（OC-SPM）。但要實(shí)現(xiàn)埃米級(jí)光譜學(xué)成像，往往需要將樣品冷卻至液氦溫區(qū)，以提升信噪比和信號(hào)穩(wěn)定性。長(zhǎng)期以來(lái)，液氦的昂貴價(jià)格和不穩(wěn)定供給成為制約該類(lèi)技術(shù)廣泛應(yīng)用的關(guān)鍵瓶頸。更為重要的是，OC-SPM實(shí)驗(yàn)通常需要長(zhǎng)時(shí)間修飾針尖和精密光學(xué)對(duì)準(zhǔn)，這些操作對(duì)低溫環(huán)境的持續(xù)穩(wěn)定性提出了極高要求。而依賴(lài)液氦補(bǔ)給的濕式方案難以實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)時(shí)間連續(xù)運(yùn)行，實(shí)驗(yàn)往往在關(guān)鍵時(shí)刻因液氦耗盡而被迫中斷，嚴(yán)重制約了OC-SPM的實(shí)驗(yàn)效率和科學(xué)產(chǎn)出。

近日，中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心郇慶團(tuán)隊(duì)與中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)譚世倞團(tuán)隊(duì)聯(lián)合中科艾科米（北京）科技有限公司，成功研制出一套新型無(wú)液氦閉循環(huán)光耦合掃描隧道顯微鏡系統(tǒng)，實(shí)現(xiàn)了埃米級(jí)光譜學(xué)成像能力。該系統(tǒng)的核心創(chuàng)新在于將“遠(yuǎn)端液化無(wú)液氦閉循環(huán)”理念（Rev. Sci. Instrum. 94, 093701 (2023)）成功融入OC-SPM設(shè)計(jì)中。通過(guò)將壓縮機(jī)置于獨(dú)立氦循環(huán)中，利用柔性輸液桿將液氦傳輸至掃描探頭，既有效隔離了震動(dòng)噪音，又大幅縮小了系統(tǒng)體積，更重要的是徹底擺脫了對(duì)液氦補(bǔ)給的依賴(lài)。測(cè)試結(jié)果表明，該系統(tǒng)基礎(chǔ)工作溫度低于3 K，溫度穩(wěn)定性接近±1 mK，振動(dòng)水平小于1 pm，能夠?qū)崿F(xiàn)數(shù)月連續(xù)運(yùn)行，綜合性能足以媲美傳統(tǒng)杜瓦式OC-SPM系統(tǒng)。系統(tǒng)在掃描探頭上集成了兩個(gè)數(shù)值孔徑（N.A.）為0.46的可移動(dòng)透鏡模組，提供最高22.8%的光子收集效率，為埃米級(jí)光譜學(xué)成像提供了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。

在此基礎(chǔ)上，研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步對(duì)單個(gè)銀酞箐分子（AgPc）開(kāi)展了多模態(tài)表征實(shí)驗(yàn)。通過(guò)掃描隧道顯微鏡（STM）與非接觸原子力顯微鏡（nc-AFM）聯(lián)動(dòng)，成功鎖定分子結(jié)構(gòu)并清晰分辨出中心銀原子；利用掃描隧道譜（STS）成像揭示了分子內(nèi)最高占據(jù)軌道（HOMO）與最低未占據(jù)軌道（LUMO）的空間分布；結(jié)合TERS技術(shù)，進(jìn)一步識(shí)別出分子振動(dòng)的細(xì)節(jié)與歸屬，例如718 cm-1的拉曼峰對(duì)應(yīng)中心環(huán)的水平扭動(dòng)，756 cm-1峰源于苯環(huán)中C-H鍵的面外彎曲振動(dòng)，856 cm-1峰則與苯環(huán)的面外扭動(dòng)相關(guān)。這些結(jié)果充分展示了該系統(tǒng)在埃米級(jí)尺度上實(shí)現(xiàn)從形貌觀測(cè)到電子態(tài)解析、再到振動(dòng)指紋識(shí)別和局域化學(xué)信息探測(cè)的全維度表征能力。

圖：新型無(wú)液氦閉循環(huán)光耦合掃描隧道顯微鏡系統(tǒng)的設(shè)計(jì)圖與多模式成像結(jié)果

遠(yuǎn)端液化無(wú)液氦閉循環(huán)極低振動(dòng)制冷方案是物理所郇慶團(tuán)隊(duì)的原創(chuàng)技術(shù)，該系統(tǒng)的成功研制不僅標(biāo)志著我國(guó)在高端精密儀器領(lǐng)域?qū)崿F(xiàn)了從“原理創(chuàng)新”到“關(guān)鍵核心技術(shù)自主可控”的深度跨越，也為量子材料、表面催化、單分子科學(xué)等前沿研究提供了以“高信噪比、多參數(shù)耦合”為特征的微觀科學(xué)探測(cè)所需的高端科學(xué)儀器支撐。其“無(wú)液氦、高集成、多模態(tài)”的技術(shù)優(yōu)勢(shì)，大幅降低了科研運(yùn)行成本與操作門(mén)檻，為實(shí)現(xiàn)高精度、長(zhǎng)時(shí)程、多模態(tài)的微觀表征實(shí)驗(yàn)奠定了堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)。

該研究工作由中國(guó)科學(xué)院物理所馬瑞松副研究員、博士后劉代融、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)博士生劉志偉為共同第一作者，物理所郇慶研究員和中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)譚世倞教授為共同通訊作者。相關(guān)成果以“A Cryogen-free Low Temperature Scanning Probe Microscope System for ?ngstr?m-resolved Spectroscopic Imaging”為題發(fā)表于《高端科學(xué)儀器》期刊（Advanced Scientific Instruments）。研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中國(guó)科學(xué)院科研儀器研制項(xiàng)目、北京市自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院青年基礎(chǔ)研究項(xiàng)目、國(guó)家科技重大專(zhuān)項(xiàng)等項(xiàng)目的支持。

編輯：辣條