開發(fā)出用于液體有機(jī)氫載體（LOHCs）脫氫和加氫的高效催化劑對(duì)于推進(jìn)氫的儲(chǔ)存和運(yùn)輸至關(guān)重要。傳統(tǒng)的納米粒子催化劑存在金屬利用率低的問(wèn)題，而單原子催化劑（SAC）受到孤立活性位點(diǎn)的限制。

基于此，加州大學(xué)洛杉磯分校黃昱教授和Philippe Sautet團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種異質(zhì)雙原子催化劑，即Pt1-Ga1/CeO2 DAC，其在N-雜環(huán)氫儲(chǔ)存方面表現(xiàn)出極高的活性、選擇性、穩(wěn)定性和可回收性。

圖2-1.. Pt1-Ga1/CeO2催化劑的表征

圖2-2.催化脫氫性能

測(cè)試發(fā)現(xiàn)，Pt1-Ga1/CeO2 DAC表現(xiàn)出極高的周轉(zhuǎn)頻率（TOF），在大環(huán)芳烴的脫氫和加氫反應(yīng)中均優(yōu)于單原子催化劑（SACs）和商業(yè)催化劑（Pt/C）。1, 2, 3, 4-四氫喹啉（THQ）的脫氫反應(yīng)速率達(dá)到了282.0 molTHQ molPt-1 h-1，顯著超過(guò)了Pt1/CeO2（195.0 molTHQ molPt-1 h-1）以及Pt/C的速率，且比其高出一個(gè)數(shù)量級(jí)。

圖2-3.催化加氫性能

此外，Pt1-Ga1/CeO2 DAC在喹啉加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性（1133 molQ molPt-1 h-1），而Pt1/CeO2表現(xiàn)極差。原位實(shí)驗(yàn)和模擬表明，動(dòng)態(tài)形成的Pt-Ga位點(diǎn)對(duì)于大分子轉(zhuǎn)化至關(guān)重要，其能夠?qū)崿F(xiàn)高效、可逆的氫存儲(chǔ)。這種獨(dú)特的異質(zhì)雙原子結(jié)構(gòu)展示了一種推動(dòng)氫基能源應(yīng)用的強(qiáng)大策略，并突顯了雙金屬協(xié)同作用在催化劑設(shè)計(jì)中的重要性。

圖2-4.脫氫機(jī)理

圖2-5.加氫機(jī)理

In Situ Formed Pt-Ga Hetero Duo-Atomic Catalyst for Efficient Hydrogen Storage in N-Heterocycles. J. Am. Chem. Soc.,2026, https://doi.org/10.1021/jacs.5c18832.