來源：央視新聞客戶端

記者從中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所獲悉，近日該所聯(lián)合南方科技大學(xué)科研團隊在多相催化的溢流效應(yīng)認(rèn)識上取得了重要進展?？蒲腥藛T首次在原子尺度上觀察并證實了金屬與載體界面控制的體相氧溢流現(xiàn)象，明確了該現(xiàn)象在多相催化反應(yīng)中的重要作用，并據(jù)此提出了金屬-載體的“表面-界面-體相”協(xié)同催化的新機制。相關(guān)成果4月15日在國際學(xué)術(shù)期刊《自然》發(fā)表。

△觀測體相氧溢流過程的實驗平臺

溢流效應(yīng)是多相催化反應(yīng)的重要動態(tài)特征之一，通俗來說，就是催化劑中負(fù)載金屬與載體之間會發(fā)生活性物質(zhì)的擴散與遷移，這一過程直接影響催化反應(yīng)的效率與結(jié)果。

截至目前，科學(xué)家對催化劑表面的溢流行為已有深入認(rèn)識，但關(guān)于負(fù)載型金屬催化劑的體相，特別是金屬與載體界面是否存在類似的溢流過程，以及其如何影響催化反應(yīng)仍是未解之謎。

本工作中，研究團隊聚焦于高性能負(fù)載型Ru（釕）基催化劑的研發(fā)，利用原子分辨環(huán)境透射電鏡，從原子尺度原位解析了金紅石型二氧化鈦中Ru單顆粒的氧化機制，并首次在該過程中觀測到體相氧溢流，證實了載體中的晶格氧以空位介導(dǎo)的方式通過界面輸運至金屬顆粒。

與此同時，團隊還建立了皮米精度原子應(yīng)變矢量分析方法，高分辨定量解析了氧溢流的行為，并追蹤到界面持續(xù)氧輸運所引發(fā)的載體局域晶格動態(tài)應(yīng)變，進而揭示了金屬與載體界面對體相氧溢流的調(diào)控作用，闡明了界面結(jié)構(gòu)適配是體相氧溢流通道暢通的保障。這種機制被證實廣泛存在于氧化物相低晶格失配度的金屬與載體界面催化劑體系，并在催化反應(yīng)中發(fā)揮關(guān)鍵作用。

△金紅石型二氧化鈦體系中的體相氧溢流過程與載體局域晶格動態(tài)應(yīng)變分析

該研究基于顯微可視化證據(jù)，發(fā)現(xiàn)了金屬-載體三維體相參與催化過程的新機制，并揭示了界面結(jié)構(gòu)對反應(yīng)活性物質(zhì)遷移的關(guān)鍵影響，為多相催化界面結(jié)構(gòu)設(shè)計及動態(tài)反應(yīng)特征提供了新的理論認(rèn)識。

（總臺央視記者 帥俊全 褚爾嘉）