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探索一種高效的催化體系,用于對(duì)CO2和聚對(duì)苯二甲酸乙二醇酯(PET)進(jìn)行串聯(lián)回收利用,對(duì)于實(shí)現(xiàn)廢棄物的有效資源利用具有重要意義。然而,C=O鍵(在PET和CO2中)的高活化能以及難以調(diào)節(jié)反應(yīng)路徑限制了PET的回收效率。基于此,華南理工大學(xué)李映偉教授和房瑞琪副教授(共同通訊作者)等人報(bào)道了通過(guò)合理設(shè)計(jì)單原子銅催化劑來(lái)精確催化CO2的加氫反應(yīng)以及對(duì)PET進(jìn)行串聯(lián)回收利用以生成乙二醇(EG)和對(duì)二甲苯(PX)。
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在Cu/UiO-66-NH2-A催化劑中,Cu原子被選擇性地錨定在UiO-66-NH2的Zr-氧節(jié)點(diǎn)上,形成Cu-O-Zr位點(diǎn)。這些Cu-O-Zr位點(diǎn)能夠通過(guò)降低活化能有效地激活CO2和H2,并加速PET轉(zhuǎn)化為對(duì)苯二甲酸二甲酯(DMT),后者進(jìn)一步脫氫氧化生成PX。因此,在36 h內(nèi)獲得了20.4%的CO2轉(zhuǎn)化率,PX和EG的產(chǎn)率分別為89.5%和92.1%。Cu原子在Cu-O-Zr位點(diǎn)處與吸附的反應(yīng)物/中間體之間的快速且精確的氫溢出也推動(dòng)了反應(yīng)過(guò)程。本研究為通過(guò)與CO2加氫反應(yīng)相結(jié)合的方式對(duì)廢棄PET進(jìn)行化學(xué)升級(jí)提供了新見(jiàn)解,有可能為設(shè)計(jì)出高效催化劑以實(shí)現(xiàn)對(duì)廢棄塑料和CO2的合理利用鋪平道路。
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Atomic Cu-O-Zr Sites for Highly Selective Production of p-xylene from Tandem Upcycling of PET and CO2. Angew. Chem. Int. Ed.,2025, https://doi.org/10.1002/anie.202507309.
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