廣東
導讀
近日，中國科學技術大學的熊宇杰教授團隊成功構建了一種結合了光電催化和酶催化的接力催化體系，實現了生物質重要平臺分子甘油向六碳高值產物山梨糖的高效轉化。該體系利用鉍摻雜的氧化鎢光陽極選擇性地氧化甘油，生成兩種三碳中間體——甘油醛和二羥基丙酮；隨后通過突變型果糖-6-磷酸醛縮酶催化羥醛縮合反應實現碳鏈增長，將三碳分子進一步轉化為六碳高值產物——山梨糖。相關成果以“Upgrading glycerol to sorbose via a tandem photoelectrocatalysis–enzyme catalysis relay”為題發(fā)表在《自然·可持續(xù)性》上（Nature SustainabilityDOI: 10.1038/s41893-026-01856-1）。
甘油是生物柴油的重要副產物，來源廣泛，但附加值相對有限。因此，將甘油轉化為更高價值的長碳鏈化合物，成為提升生物質資源利用效率的重要方向。然而，傳統(tǒng)的氧化過程只能將甘油氧化為其他三碳化合物，并且容易發(fā)生過度氧化，導致三碳骨架斷裂，生成附加值較低的二碳或一碳化合物。因此，如何在溫和的條件下避免甘油過度氧化并實現其碳鏈增長，成為了該領域長期面臨的挑戰(zhàn)。山梨糖是一類重要的六碳糖，可廣泛應用于食品、藥品和化妝品等領域。若能將生物質平臺分子甘油高選擇性地轉化為六碳山梨糖，將具有重大的科學意義和產業(yè)價值。
針對這一問題，研究團隊設計了鉍摻雜氧化鎢光陽極，用于調控甘油的光電催化氧化路徑。該光陽極保持了95.5%的三碳產物選擇性，并生成合適比例的甘油醛和二羥基丙酮，為后續(xù)酶催化的羥醛縮合反應提供了重要三碳中間體。研究人員進一步引入了經過半理性突變的果糖-6-磷酸醛縮酶突變體，使甘油醛和二羥基丙酮能夠發(fā)生羥醛縮合反應，生成六碳產物——山梨糖。通過光電催化與酶催化反應的接力耦合，該體系成功實現了甘油連續(xù)轉化為單一六碳產物——山梨糖。在此基礎上，他們構建了無偏壓太陽能驅動體系，該體系僅需光照即可連續(xù)運行。反應過程中，山梨糖的產生速率達到了31.66毫摩爾/克酶/小時，太陽能轉化為化學能的效率約為1.9%。該體系表現出了較好的穩(wěn)定性，并能夠持續(xù)生成產物，為甘油等生物質重要平臺分子的綠色升級提供了新的思路。
該研究創(chuàng)新性地結合了無機光電催化和生物酶催化，通過前端光電催化選擇性生成生物相容的三碳中間體，再由后端酶催化羥醛縮合實現碳碳鍵的精準構建，無需分離中間體，具有條件溫和、能耗低和碳利用率高等優(yōu)點。這種模塊化的接力催化策略有望應用于更多平臺分子的長碳鏈升級轉化過程，為生物煉制以及可持續(xù)化學品的合成提供了一種新的技術路徑。
中國科學技術大學博士研究生劉彩怡、教育部化學高層次人才培養(yǎng)中心博士后劉光宇和博士研究生劉澤華是本論文共同第一作者，中國科學技術大學熊宇杰教授、劉東特任教授、高超特任教授和香港城市大學劉彬教授為共同通訊作者。該研究工作得到國家自然科學基金、安徽省高校協同創(chuàng)新項目、香港城市大學、中國博士后科學基金等資助。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41893-026-01856-1
來源：中國科學技術大學
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