近日,南方科技大學量子功能材料全國重點實驗室和物理系、粵港澳大灣區量子科學中心薛其坤-陳卓昱團隊在常壓鎳基高溫超導研究領域取得突破性進展,相關研究成果以“Superconductivity onset above 60K in ambient-pressure nickelate films”為題在線發表于 National Science Review。
研究團隊利用并改進了自主研發的“強氧化原子逐層外延”(GAE)方法,制備出更高晶格質量的(La,Pr)3Ni2O7/SrLaAlO4薄膜,實現了常壓下最高達63K的超導起始轉變溫度,以及最高達37K的零電阻溫度,邁斯納抗磁性的起始溫度也較此前紀錄大幅提升,各項指標均為新的世界紀錄。輸運測量揭示高溫超導電性與正常態線性電阻行為相關,磁互感測量證實該體系有遠超銅氧化物的強層間耦合特性。
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自超導現象發現一個多世紀以來,尋找更高轉變溫度(Tc)的超導材料始終是凝聚態物理的核心目標之一。從早期的金屬單質到銅基和鐵基超導體,每一次Tc的提升都推動了科學發展與應用前景。近年來,鎳基氧化物作為第三類高溫超導體系備受矚目,在高壓下的超導起始轉變溫度(Tconset)已可達80K甚至96K,但常壓下鎳基薄膜的Tconset受限于40-50K左右。這一性能瓶頸源于鎳基超導薄膜制備中的“熱力學困境”:實現超導電性所需的極高氧化態與雙層鎳基晶體結構的穩定性之間存在顯著矛盾。傳統的兩步法制備工藝往往難以兼顧晶體質量與理想的氧含量。如何克服鎳基超導相在常壓下的熱力學不穩定性,并實現更高的超導轉變溫度,成為該領域急需攻克的難題。
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圖 1:常壓下Tconset超過 60 K、Tczero超過30 K的鎳基超導薄膜的制備與輸運性質
研究團隊通過改進自主研發的“強氧化原子逐層外延”(Gigantic-Oxidative Atomic-layer-by-layer Epitaxy,GAE)方法,成功開辟了一個極端非平衡的生長窗口。通過提供比常規方法高出約1000倍的強氧化環境,并配合更高的生長溫度(比傳統方法高出100°C左右),有效解決了鎳基超導相合成中結構穩定性和超導相所需的精準氧化態之間的熱力學矛盾,實現了高質量超導薄膜的一步法原位生長。團隊在SrLaAlO4襯底上成功制備出高質量的(La,Pr)3Ni2O7外延薄膜,實現了常壓下Tconset最高達63K,以及零電阻溫度(Tczero)最高達37K的性能新紀錄(圖1)。
研究團隊通過對90余個高質量樣品的統計分析發現,超導性能的提升與正常態的“奇異金屬”行為(電阻隨溫度線性變化)存在直接關聯。當薄膜達到最優氧化狀態時,其輸運特征表現為典型的非費米液體行為,這一發現直接將鎳基超導的高溫超導電性與奇異金屬物理聯系在一起。
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圖 2:鎳基超導薄膜的渦旋動力學
此外,團隊利用磁互感測量技術深入研究了該體系的渦旋動力學。結果表明,與具有極強準二維特性的銅氧化物不同,該鎳基體系表現出極強的層間耦合特征,具有較為顯著的三維超導特性。這一發現為理解鎳基超導的宏觀形成機制提供了關鍵的實驗證據。特別值得一提的是,邁斯納抗磁性的強度顯著提升,且起始溫度達到23K,遠超此前10K左右的紀錄(圖2)。
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圖3:鎳基超導薄膜的掃描透射電子顯微鏡圖像
為了證實GAE方法對薄膜質量的顯著提升,研究團隊進行了詳盡的微觀結構與化學成份表征。通過掃描透射電子顯微鏡(STEM)分析發現,薄膜在極大范圍內展現出極高的相純度和長程有序度(圖3)。
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圖4:鎳基超導薄膜的X射線衍射表征
高分辨率同步輻射X射線衍射(XRD)進一步揭示了薄膜優異的單晶質量。實驗觀測到了清晰的Laue振蕩信號,這是界面原子級陡峭和薄膜厚度極度均勻的直接證據。倒空間映射(RSM)測量則證實薄膜與襯底之間保持了共格應力狀態及四方對稱性(圖4)。
該研究不僅創下了常壓下鎳基超導轉變溫度的新紀錄,更通過高質量的薄膜樣品搭建了一個理想的實驗平臺,可用于探索高溫超導的普遍規律。這一進展標志著常壓鎳基超導研究進入了“60K時代”,向著更高溫度的常壓超導邁出了堅實一步。
南方科技大學物理系原博士后周廣迪(現粵港澳大灣區量子科學中心副研究員)、原博士后汪恒(現粵港澳大灣區量子科學中心副研究員)、原研究副教授黃浩亮(現粵港澳大灣區量子科學中心副研究員)為該論文的共同第一作者。南方科技大學校長、中國科學院院士薛其坤和南科大物理系副教授陳卓昱為論文共同通訊作者。南方科技大學為論文的第一單位。該研究得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃、廣東省基礎與應用基礎研究重大項目、廣東省量子科學戰略專項、深圳市科技計劃等項目的大力支持。
論文鏈接:https://doi.org/10.1093/nsr/nwag151
本文來自南方科技大學。
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