近日,上海交通大學李政道研究所李政道講席教授丁洪院士帶領聯合研究團隊以長文(Research Article)形式在Science上發表題為“Observation of quantum vortex core fractionalization and skyrmion formation in a superconductor”的文章,上海交通大學李政道研究所和物理與天文學院為第一通訊單位。博士生鄭渝(指導老師嚴智明)、博士后胡全欣(指導老師丁洪)為共同第一作者。胡全欣、呂佰晴副教授、嚴智明副教授、丁洪教授為共同通訊作者,李政道研究所Vadim Grinenko教授、袁凡奇副教授、博士后籍海嬌、博士生李勇偉和高燁,瑞典皇家理工學院Egor Babaev教授和博士生Igor Timoshuk,中國科學院物理研究所武睿副研究員、工程師于鑫和博士后徐翰翔,北京師范大學魯興業教授為文章的共同作者。
該工作同時得到了懷柔綜合極端條件實驗裝置的用戶機時支持、并獲得科技部、國家自然科學基金、騰訊新基石科學基金會、上海市科委、上海量子科學研究中心,中國博士后基金和上海交通大學的資助。
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圖一 “復合渦旋”劈裂為分數渦旋并形成超導斯格明子
磁通渦旋是超導物理中最重要的概念之一。1957 年,Abrikosov 理論預言,在第二類超導體中,外加磁場可以以磁通渦旋晶格的形式進入材料;這一開創性貢獻后來成為其獲得 2003 年諾貝爾物理學獎的重要基礎 [1]。1961 年,M.Fairbank [2] 和 M.N?bauer [3] 分別在實驗上獨立發現渦旋磁通滿足量子化條件, 同年,楊振寧從理論上指出,磁通量以為單位量子化是由于超導體中電子配對導致 [4]。此后,“磁場以整數磁通量子渦旋的形式進入第二類超導體”成為超導物理中的普遍認知:每個孤立渦旋通常攜帶一個完整的量子磁通,并表現為具有穩定、可移動核心的拓撲缺陷。
這一經典圖像也引出了一個更深層次的問題:超導渦旋是否只能以整數磁通量子的形式存在?在傳統單分量超導體中,渦旋的相位繞轉與磁通量子化緊密綁定,因此孤立渦旋通常只能攜帶整數倍的量子磁通。然而,在多帶或多分量超導體中,磁通渦旋會變得更復雜。早在2002年,瑞典皇家理工學院的Egor Babaev教授便從理論上指出 [5],多分量超導體具有多個相位自由度,渦旋的相位繞轉可以只發生在某一個超導分量中,從而形成攜帶部分量子磁通的分數磁通渦旋。分數磁通渦旋在基礎物理中具有重要意義。早在任意子理論發展的早期,人們就認識到,二維體系中的電荷—分數磁通復合體可以表現出介于玻色子和費米子之間的分數統計行為 [6]。因此,分數化渦旋不僅是理解分數統計的重要原型之一,也被認為可能與拓撲量子計算密切相關。
然而,如何在真實材料中實現具有核心奇點、并能夠移動和重組的分數磁通渦旋,長期以來一直是凝聚態物理中的重要挑戰。在多帶超導體中,分數磁通渦旋通常并不能自由分離:由于它們耦合于同一矢勢場,并彼此受到帶間約瑟夫森耦合的約束,不同分數磁通渦旋之間往往存在隨分離距離近似線性增長的,類似于夸克之間吸引力的有效吸引相互作用。因此,它們通常會被束縛在一起,形成攜帶一個整數量子磁通的“復合渦旋”。換言之,分數磁通渦旋在多帶超導體中長期處于一種“理論上允許、實驗上難以實現”的類“夸克禁閉”狀態。要實現其空間分離,必須找到一種能夠穩定渦旋分裂的物理機制。
破缺時間反演對稱性的多帶超導體為此提供了一種可能。除通常的規范對稱性之外,這類超導態還會破缺與時間反演相關的 Z2 離散對稱性,其自發破缺可產生疇壁。當一個復合渦旋與疇壁相交時,疇壁附近的相對相位結構可以緩解帶間約瑟夫森耦合導致的相位阻挫,從而促使復合渦旋分裂為多個分數磁通渦旋 [7]。盡管這一理論圖像極具吸引力,但長期以來缺乏真實材料中的直接實驗證據。近年來,Vadim Grinenko教授及其合作者利用 μSR 和輸運測量等手段,實驗上發現多帶超導體 Ba1-xKxFe2As2 在 x = 0.77 附近具有破缺時間反演對稱性的 s ± is 超導態 [8,9];斯坦福大學研究團隊隨后利用掃描超導量子干涉儀在該體系中觀測到孤立的攜帶分數量子磁通的渦旋 [10]。然而,分數磁通渦旋如何從復合渦旋中形成和分離,以及其核心結構的演化,仍缺乏直接的實空間和譜學證據。
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圖二 122型鐵基超導體不同的解理面
2023年,丁洪教授帶領聯合研究團隊,利用掃描隧道顯微鏡對 Ba1-xKxFe2As2(x = 0.77)開展了深入研究。然而,由于化學摻雜引入的無序以及122體系極性表面的復雜性,其具有超導性的解理面存在明顯的表面重構和無序,阻礙了對磁通渦旋的高分辨實空間成像。令人驚奇的是,研究團隊在同一體系中發現了另一種解理面——As 解理面(圖二)。該表面具有電荷密度波(CDW),但不表現出表面超導電性。丁洪教授意識到,該表面 CDW 的形成源于完全暴露的 As 表面失去了上層 Ba/K 原子層的電子補償,從而產生自空穴摻雜效應;其表面空穴摻雜水平略高于純 KFe2As2。空穴摻雜使原本位于費米能級下方的鞍點移動到費米能級附近,鞍點之間的嵌套進一步誘導了 CDW 的形成。該工作已發表于Nature Communications 16, 253 (2025) [11]。
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圖三 “1 × 1” K 解理面顯著的超導增強和多帶超導電性
受到 As 解理面自空穴摻雜效應的啟發,丁洪教授帶領聯合研究團隊轉而研究整數化學計量比 KFe2As2中的“1 × 1” K 解理面。該表面上額外的 K 原子可向最上層 FeAs 層提供電子摻雜,同時保持原子級平整的表面形貌,非常適合開展掃描隧道顯微鏡研究。通過超導譜測量、準粒子干涉測量以及與第一性原理計算的對比分析,研究團隊證實該解理面的超導電性顯著增強,其近表面有效摻雜水平更接近 x ≈ 0.75 的重空穴摻雜區域(圖三)。這就意味著該截止面有可能像Ba1-xKxFe2As2(x = 0.77)一樣具有更高轉變溫度的時間反演對稱性破缺的非常規超導電性,為實現分數磁通渦旋提供了可能。
值得一提的是,中國科學院物理研究所潘庶亨研究員指導的劉立民與朱長江的博士論文中,曾于 2021年6月在同一材料體系中報道過類似的超導增強和渦旋數目異常增多現象 [12,13]。這一早期觀察為本研究進一步探索“1 × 1” K 解理面中的非常規渦旋行為提供了有益啟發。
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圖四 整數磁通渦旋劈裂和分數渦旋譜學特征
研究團隊進一步對渦旋核心結構及其譜學特征開展系統研究,揭示了分數磁通渦旋的實空間形貌及其形成超導斯格明子的微觀機制(圖四)。研究團隊首先通過系統的變溫實驗發現,KFe2As2 “1 × 1” K 解理面上存在兩類截然不同的磁通渦旋:一類渦旋在溫度變化過程中始終保持孤立的整數渦旋形態;另一類渦旋在低溫下表現為孤立渦旋,而隨著溫度升高逐漸發生劈裂。在 4.2 K 時,部分渦旋可劈裂為兩個核心,部分則可劈裂為三個核心;當溫度重新降低時,這些劈裂的渦旋又會重新合并為一個孤立渦旋。這種可逆的溫度誘導劈裂—合并行為,揭示了渦旋核心內部存在可重構的多分量結構。
以上發現的渦旋劈裂行為也導致實驗觀測到的渦旋核心數目與理論預測的不一致,實驗觀測到的渦旋數目遠超過理論預測。研究團隊通過大量對比實驗,排除了渦旋—反渦旋對、快速位置漲落、普通釘扎效應等可能解釋。結合溫度演化、空間分布、渦旋計數和譜學特征,研究團隊將這些劈裂產生的渦旋核心歸因于攜帶部分磁通的分數磁通渦旋。
譜學測量進一步揭示了整數渦旋與分數磁通渦旋之間的本質差異。與普通整數渦旋相比,分數磁通渦旋中的渦旋束縛態信號明顯更弱,而超導相干峰則更強。這些譜學特征與“部分核心奇點”的圖像相一致:在分數磁通渦旋核心中,只有部分超導序參量分量消失,而其他分量仍保持有限值。這為渦旋核分數化提供了直接的譜學證據。更重要的是,研究團隊發現這些分數磁通渦旋并非隨機分布,而是傾向于排列成鏈狀結構。理論分析表明,這類由分數磁通渦旋組成的鏈狀結構具有非平庸拓撲性質,形成了一種新的拓撲缺陷——手性超導斯格明子,其拓撲特征可由 CP2 拓撲不變量刻畫。
該工作將分數磁通渦旋從長期的理論設想和間接觀測推進到原子尺度實空間與譜學表征階段,不僅為多帶超導體中分數磁通渦旋的形成和手性超導斯格明子提供了直接證據,而且表明 KFe2As2的“1 × 1”K 解理面在表面電荷轉移摻雜的作用下,可能形成一種二維的、破缺時間反演對稱性的超導態。該超導態不僅促進了渦旋核分數化和 CP2 斯格明子的形成,也為在凝聚態體系中模擬分數化激發、線性束縛相互作用、拓撲缺陷形成以及類夸克禁閉現象提供了新的實驗平臺。
https://www.science.org/doi/10.1126/science.ads0189
參考文獻
[1] A. A. Abrikosov, On the magnetic properties of superconductors of the second group, Sov. Phys. JETP 5, 1174 (1957).
[2] B. S. Deaver and W. M. Fairbank, Experimental Evidence for Quantized Flux in Superconducting Cylinders, Phys. Rev. Lett. 7, 43 (1961).
[3] R. Doll and M. N?bauer, Experimental Proof of Magnetic Flux Quantization in a Superconducting Ring, Phys. Rev. Lett. 7, 51 (1961).
[4] N. Byers and C. N. Yang, Theoretical Considerations Concerning Quantized Magnetic Flux in Superconducting Cylinders, Phys. Rev. Lett. 7, 46 (1961).
[5] E. Babaev, Vortices with Fractional Flux in Two-Gap Superconductors and in Extended Faddeev Model, Phys. Rev. Lett. 89, 067001 (2002).
[6] F. Wilczek, Magnetic Flux, Angular Momentum, and Statistics, Phys. Rev. Lett. 48, 1144 (1982).
[7] J. Garaud, J. Carlstr?m, and E. Babaev, Topological Solitons in Three-Band Superconductors with Broken Time Reversal Symmetry, Phys. Rev. Lett. 107, 197001 (2011).
[8] V. Grinenko et al., Superconductivity with broken time-reversal symmetry inside a superconducting s-wave state, Nat. Phys. 16, 789 (2020).
[9] V. Grinenko et al., State with spontaneously broken time-reversal symmetry above the superconducting phase transition, Nat. Phys. 17, 1254 (2021).
[10] Y. Iguchi, R. A. Shi, K. Kihou, C.-H. Lee, M. Barkman, A. L. Benfenati, V. Grinenko, E. Babaev, and K. A. Moler, Superconducting vortices carrying a temperature-dependent fraction of the flux quantum, Science 380, 1244 (2023).
[11] Q. Hu et al., Evidence for saddle point-driven charge density wave on the surface of heavily hole-doped iron arsenide superconductors, Nat Commun 16, 253 (2025).
[12] L. Liu, Scanning Tunneling Microscopy/Spectroscopy Study of Surface Enhanced Superconductivity of KFe2As2 and Charge-Density Wave of ZrTe3, Ph.D. thesis, University of Chinese Academy of Sciences (Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences), 2022.
[13] C. Zhu, STM Study in Superconductor of NbC/TaC/ZrTe3/KFe2As2, Ph.D. thesis, University of Chinese Academy of Sciences (Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences), 2022.
來源:李政道研究所 物理與天文學院
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