廣東
導讀
近日，國際權威期刊《美國化學會志》（Journal of the American Chemical Society）發表武漢大學化學與分子科學學院汪成教授團隊的最新研究成果，該研究提出利用連接體柔性誘導形成立體節點從而構筑三維共價有機框架的新策略。
論文題為《三維共價有機框架中連接體柔性誘導的反三棱柱節點》（“Linker-Flexibility-Induced Triangular Antiprism Nodes in a Three-Dimensional Covalent Organic Framework”, J. Am. Chem. Soc. 2026, DOI: 10.1021/jacs.6c06539.）。武漢大學博士研究生楊娜、碩士研究生李江山和博士研究生李琳（北京大學聯培）為論文的共同第一作者。武漢大學汪成教授與北京大學孫俊良教授為共同通訊作者。
共價有機框架（COF）是一類由有機構筑單元通過共價鍵連接而成的二維或三維晶態多孔材料。其中，三維COF具有比表面積大、孔道貫穿以及位點開放等特點，在吸附分離與催化等領域優勢顯著。然而，由于合成和結構解析困難，三維COF發展緩慢。此外，立體節點的匱乏進一步制約了三維COF的結構多樣性的發展。為突破這一瓶頸，汪成教授團隊開展了系統研究，提出了利用位阻及溫度控制構象的研究策略，拓展了立體節點，成功構筑系列三維COF（J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 3718; J. Am. Chem. Soc. 2023, 145, 22329; J. Am. Chem. Soc. 2023, 145, 11276; Angew. Chem. Int. Ed., 2025, 64, e202514285）。
基于前期研究基礎，本文提出利用連接體柔性誘導具有二維連接傾向的分子發展立體節點，從而構筑三維COF的全新策略。他們首先設計合成了含有C–O單鍵的柔性連接體，將其與前期構筑二維COF的六連接節點反應，成功構筑了一例高結晶性三維COF。結構解析表明，在柔性連接體的誘導下，該六連接節點呈現反三棱柱立體構型，最終形成目前互穿程度最高的18重互穿pcu拓撲三維COF。此外，柔性C-O單鍵的引入還賦予三維COF結構適應性，在吸/脫附溶劑蒸氣時展現出可逆的溶脹行為。該工作提出的連接體柔性誘導多面體節點策略，為拓展三維COF的結構多樣性及動態框架的設計提供了新思路。
該工作得到國家自然科學基金、湖北省自然科學基金及學校科研公共服務條件平臺的支持。
論文鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.6c06539
汪成課題組鏈接：http://chengwang.whu.edu.cn/
來源： 武漢大學化學與分子科學學院
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