山西
光熱催化CO2轉化提供了一種解決能源和環境問題的有前景方法，但是開發具有高活性和選擇性的自支撐催化劑仍是一個巨大的挑戰。基于此，華南理工大學李映偉教授和Fengliang Wang（共同通訊作者）等人報道了在自支撐碳布（CC）上對鈀鈷（PdCo）合金進行氮摻雜碳陣列的修飾（PdCo-NC/CC），以實現高效的光熱催化甲烷化反應。原位光譜和密度函數理論（DFT）計算表明，Co和Pd之間的3d-4d雜化使得CO/PdCo合金中dz2-5σ和dyz-2π*態的能量水平升高，從而增強了*CO中間體的結合強度，并加速了CO的加氫。
具體而言，自支撐基底為CO2甲烷化提供了高度分散的金屬位點，并作為光-熱轉換器來提高反應系統的溫度。因此，PdCo-NC/CC在CO2甲烷化反應中表現出前所未有的光熱性能，在氙（Xe）燈照射下，無需任何外部熱源，即可在批量反應中實現高達15.23 mol gmetal-1 h-1的甲烷生成率和100%的選擇性。此外，這種連續流動的光熱反應能夠在100 h內持續順利進行，表明PdCo-NC/CC在CO2加氫反應中的穩定性極高。本研究闡明了用于CO2加氫反應的先進光熱催化劑的設計原理，并通過構建3d-4d軌道雜化方式，為調控界面中間體的反應行為提供了新見解。
Establishing 3d-4d Orbital Hybridization for Efficient Photothermal Catalytic CO2 Hydrogenation. Angew. Chem. Int. Ed.,2025, https://doi.org/10.1002/anie.202509855.
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