湖北
近日，我校化學與環境工程學院張亞文教授團隊在化學領域國際頂刊上先后發表兩篇電催化生物質相關的研究論文：一篇以“Efficient Electrolysis of Biomass-Derived Carbonyl Compounds to Alcohols via Lanthanide-Modulated Hydrogenation Pathways”為題發表于《J. Am. Chem. Soc.》；另一篇以“General Electrocatalytic Plastic and Biomass Refining via Synergistic Carbon-Carbon Bond Cleavage Over Oxygen Vacancies and Ni3+-O Octahedral Motifs in Tailored Spinel Nickel Cobalt Oxide”為題發表于《Angew. Chem. Int. Ed.》。
武漢工程大學均為論文的共同通訊單位，余軍霞教授和朱靜博士分別為兩篇論文的共同通訊作者。上述研究得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、北京分子科學國家研究中心創新項目和武漢工程大學科研啟動基金等項目資助。
在“雙碳”目標驅動下，生物質資源化是實現碳循環閉環的關鍵路徑。傳統熱催化能耗高、選擇性調控難；電催化則以電子為清潔媒介，常溫常壓下即可驅動氧化/還原轉化，且易匹配可再生電力，兼顧廢棄物回收與高值化學品生產，是綠色化工前沿核心方向。生物質底物涵蓋乙酰丙酸、多元醇、α-酮酸等，可經電催化定向制備內酯、小分子羧酸、氨基酸等高附加值產品，產業化前景廣闊。
張亞文教授團隊從缺陷和異質界面等電子結構調控手段入手，系統研究了羰基加氫和C-C斷裂等典型生物質轉化反應的調控規律，完善了生物質電催化劑的構效理論體系，為定向設計廣譜、高活性、高選擇性電催化材料提供了新路徑。
論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.6c03186
乙酰丙酸（LA）是重要的生物質平臺分子，其加氫產物γ-戊內酯是綠色溶劑和燃料前體，但傳統熱催化加氫能耗高，而電催化加氫雖條件溫和卻長期受析氫副反應制約，選擇性差。
針對這一挑戰，該團隊提出“吸附構型工程”策略，通過在Co納米顆粒表面引入La2O3修飾，構建La2O3/Co反相催化劑。La2O3與Co的協同界面增強了LA的優先吸附并抑制界面水活化，將反應從依賴表面氫原子的傳統路徑轉向質子耦合電子轉移路徑，使LA加氫生成γ-戊內酯的法拉第效率達95.8%，產率優異。
技術經濟性分析顯示該路線具備良好盈利前景，且策略對系列水溶性生物質羰基化合物的電化學加氫均具普適性，為羰基化合物高效電加氫和稀土元素調控電催化路徑提供了新思路。
論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.4035800
電催化氧化可在溫和條件下將廢塑料和生物質衍生物轉化為高值化學品，但其核心挑戰在于如何設計兼具高選擇性、高活性和廣泛底物適用性的催化劑以實現C–C鍵高效斷裂。
該團隊設計了一種富含氧空位、具有反尖晶石結構的NiOx-NiCo2O4-U復合電催化劑。通過精準調控尿素用量，誘導形成大量eg軌道占據數接近1的Ni3+-O八面體活性單元，結合高濃度氧空位，賦予催化劑雙路徑C–C鍵斷裂能力。該催化劑在乳酸電氧化制乙酸中法拉第效率達99.2%，并能將乙二醇、甘油、葡萄糖等至少10種含氧小分子高效轉化為乙酸或甲酸，技術經濟性分析顯示工藝具備良好盈利前景，為廢塑料和生物質資源化提供了新的催化劑設計思路。
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來源：化學與環境工程學院
文字：朱靜 熊兆勝男
排版：楊新蕾
審核：季家友 余軍霞
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