四川
【成果掠影 & 研究背景】
太陽能光催化分解海水制氫為綠色氫能提供了可持續路徑，但面臨效率低、可擴展性差以及海水復雜離子環境腐蝕催化劑等挑戰。石墨相氮化碳（g-C3N4）雖具有一定耐鹽性，但其催化潛力仍需通過原子級結構調控來充分釋放。
近日，澳大利亞阿德萊德大學王少彬團隊與合作者在《自然-通訊》上發表研究，通過分子級配位工程，設計并構建了三種碳氮負載的單原子鈷催化劑構型：對稱的Co-N4、空位錨定的Co-N3以及具有第二殼層碳空位的不對稱Co-N4。其中，不對稱Co-N4構型催化劑（CoSA-hCN）能重塑電子不對稱性和電荷動力學，建立有效的鹽介導電荷轉移路徑，并促進原位Pt光沉積以析氫。研究人員進一步將該催化劑集成到一個60平方厘米的商用海綿支撐的漂浮式光熱平臺上。在1個太陽光照射下，該平臺可直接利用天然海水，實現47.7 mmol m?2 h?1的氫氣產率和1.88 kg m?2 h?1的界面海水蒸發速率，同步完成了高效太陽能驅動海水制氫與淡化。
【創新點 & 圖文摘要】
創新點：
提出了精準的分子級配位工程策略，成功制備了三種明確結構的單原子鈷催化劑（對稱Co-N4、空位錨定Co-N3、不對稱Co-N4），為研究構效關系提供了理想模型。
揭示了第二殼層碳空位誘導的不對稱Co-N4配位在增強電子離域、優化電荷動力學方面的關鍵作用，該結構有利于高效的鹽介導電荷轉移。
闡明了不對稱Co-N4位點如何促進原位Pt納米顆粒的光沉積及其雙功能（Pt?和Pt2?）作用機制，其中Co作為電子中介，Pt作為質子還原位點，協同提升析氫性能。
通過理論計算與實驗驗證，發現CoSA-hCN的不對稱電子結構能選擇性吸附海水陽離子（如Na?）而非Cl?，這既抑制了氯副產物的生成，增強了抗腐蝕能力，又通過陽離子吸附誘導的界面極化促進了光生載流子傳輸。
發現并利用了CoSA-hCN顯著的光熱效應，在非控溫條件下，反應體系溫度可升至約65°C，將人工海水中的析氫速率提升了2.7倍。
設計并構建了結構簡單、模塊化、可擴展的漂浮式光熱集成平臺。該平臺利用商業海綿的毛細作用和浮力，實現了反應物的單向輸送、催化劑的穩定負載、光熱蒸發與冷凝淡化的協同，最終在一個裝置中同時實現了高效的氫氣生產和海水淡化。
圖1：單原子鈷光催化劑的制備與結構表征。
圖2：電子結構與功能研究。
圖3：光催化產氫性能與鹽度效應。
圖4：規模化的產氫與海水淡化。
圖5：用于海水產氫的海綿光反應器。
【總結 & 原文鏈接】
本研究通過分子級配位工程，成功設計出具有不對稱Co-N4構型的單原子催化劑，并揭示了其在增強電荷分離、促進助催化劑沉積及選擇性離子相互作用方面的優勢。更重要的是，該工作將原子水平的催化劑創新與器件水平的集成設計相結合，開發出一種 scalable 的漂浮式光熱平臺，成功實現了太陽能驅動下海水制氫與淡化的高效耦合。這項研究為發展可持續的太陽能轉化與清潔水技術提供了新的設計原則和可行方案。
原文鏈接: https://doi.org/10.1038/s41467-026-71139-y
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