山西
在將甲烷（CH4）直接轉化為甲醇（CH3OH）的過程中，不可避免的過氧化反應被視為最具挑戰(zhàn)性的問題之一，其限制因素在于關鍵中間體的不可控裂解?；诖?，華南理工大學李映偉教授和侯婷婷副教授（共同通訊作者）等人報道了一種光催化劑——鐵摻雜的氧化鋅中空多面體（Fe/ZnOHP），其在溫和條件下實現(xiàn)高選擇性光催化甲烷轉化為甲醇。
原位實驗和密度泛函理論（DFT）計算證實，引入Fe能夠降低O 2p軌道的能量水平，從而鈍化了ZnO納米晶體中的晶格氧的活性。這種鈍化效應極大削弱了*CH3與晶格氧之間的相互作用，從而促進了*CH3O向*CH3中間體的轉化，而非直接脫除*CH3O。因此，F(xiàn)e/ZnOHP在室溫、低壓條件下對甲烷的光催化轉化中表現(xiàn)出優(yōu)異的甲醇生成速率（約1009 μmol gcat-1 h-1）和選擇性（約96%）。本研究首次提出了一種獨特的“鈍化晶格氧”策略，并強調了軌道調控在促使關鍵反應中間體發(fā)生選擇性裂解方面的重要性，為設計高選擇性的光催化劑提供了新見解。
Passivating Lattice Oxygen in ZnO Nanocrystals to Reduce its Interactions with the Key Intermediates for a Selective Photocatalytic Methane Oxidation to Methanol. Angew. Chem. Int. Ed.,2025, https://doi.org/10.1002/anie.202425186.
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