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研究背景

建筑熱舒適調節已占全球總電力消耗的約48%，造成巨大的能源開支與環境壓力。被動輻射冷卻技術通過自動反射太陽輻射并在大氣窗口（8-13 μm）自主發射熱輻射，實現零能耗、環境友好的建筑冷卻。然而，實際應用中的污水、油污甚至灰塵往往不可逆地破壞輻射冷卻材料表面的光學選擇性，導致冷卻性能喪失甚至產生相反的熱積累。

現有超疏水表面設計可抵御水污染，但日常生活中更難以處理的油污污染卻常被忽視。同時，聚合物基輻射冷卻材料普遍存在耐老化性差的問題。開發全無機、兼具超疏水與超疏油（超雙疏）特性的輻射冷卻涂層，對于實現多環境耐受的持久冷卻至關重要。

基于以上背景，本研究以ZnAl層狀雙金屬氧化物微花為光學選擇性基底，交聯超雙疏SiO?納米粒子，制備了全無機超雙疏輻射冷卻涂層。開放多孔的微納結構賦予涂層優異的太陽反射率（~97.58%，以BaSO?歸一化）和熱發射率（~98%），同時對水（接觸角>158°，滑動角<5°）和油（接觸角>151°，滑動角<10°）均表現出高效排斥性，為建筑物在復雜污染環境下的零能耗冷卻提供了新路徑。

相關工作以“Superamphiphobic interface-enhanced inorganic coating for multi-environments tolerant and zero-energy building radiative cooling”為題發表在《Chemical Engineering Journal》（JCR一區，中科院一區TOP，IF=13.2）上。

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研究內容

本研究聚焦于解決被動輻射冷卻涂層在實際應用中易受水、油、塵等多重污染導致光學性能失效的關鍵難題。研究團隊通過原位生長法制備了ZnAl層狀雙氫氧化物微花，經650°C煅燒轉化為具有開放多孔結構的ZnAl層狀雙氧化物微花。隨后，利用TEOS和全氟癸基三氯硅烷在微花表面原位生長超雙疏SiO?納米粒子并接枝低表面能C-F鏈，最后通過二甲基乙氧基硅烷交聯獲得超雙疏輻射冷卻涂層。

在微觀結構方面，ZnAl LDO微花呈現出明顯的花狀開放多孔結構，粒徑約2.5 μm，經超雙疏修飾后，表面被大量SiO?納米粒子包覆，形成亞微米級起伏。通過機械摩擦進一步將表面粗糙度從1.1 μm提升至2.2 μm，使表面同時具備超疏水（接觸角158°）和超疏油（接觸角151°）特性，對水和大豆油的滑動角分別低于5°和10°，表面能低至4-5 mJ·m?2。

在光學性能方面，開放多孔結構和SiO?納米粒子包覆形成的多級孔隙有效增強了Mie散射，結合ZnO、Al?O?的高折射率（1.7-1.9），涂層歸一化太陽反射率達97.58%，遠超商業涂層的<90%。同時，Si-O-Si、Al-O、Zn-O及C-F鍵的強振動吸收賦予涂層高達98%的大氣窗口發射率，顯著優于商業涂層的~93%。戶外實測表明，在>1400 W/m2太陽輻照度下，涂層實現約7°C亞環境降溫，比商業涂層低約5°C；即使無聚乙烯膜覆蓋，仍保持約3°C降溫效果。

在環境耐受性方面，超雙疏表面使涂層在油污染后仍能避免光學選擇性受損（商業涂層被油污染后溫度升高12.5°C）。涂層還具有優異的抗紫外老化能力（1400 W/m2紫外照射6天后性能無衰減）、耐高溫（500°C以上分解）、自清潔（水滴攜帶粉塵滾落）及阻燃等特性。節能模擬表明，在炎熱地區（如?？冢撏繉尤昕蓪崿F約26%的綜合節能（同時考慮冷卻與加熱能耗）。

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研究數據

圖1. (a) 外部污染導致建筑輻射冷卻涂層光學性能損失的示意圖；(b) 理想PRC涂層的光學選擇性及表面污染引起的光學損失；(c) 太陽反射率降低導致的理想冷卻功率下降；(d) 超雙疏PRC涂層制備流程；(e) SAP-PRC涂層的超雙疏光學照片。

圖2. SEM圖像：(a-b) LDH微花；(c-d) LDO微花；(e-f) SAP-PRC涂層；(g) SAP-PRC涂層的EDS元素分布；(h) FTIR光譜；(i) XRD圖譜；(j) TG熱重曲線；(k) XPS全譜；(l) C 1s譜；(m) Si 2p譜。

圖3. (a) 超雙疏表面結構示意圖；(b-d) 表面粗糙度與接觸角/滑動角測試結果（水接觸角>158°，油接觸角>151°）；(e) 基于不同液體的表面能計算；(f) 液滴在涂層表面的滲透穩定性；(g) 大液滴抵抗能力測試。

圖4. (a) 表面微納結構與化學鍵吸收引起的光學選擇性機制；(b) SAP-PRC涂層的太陽反射率（以BaSO?為參比）及歸一化反射率；(c) 單無機顆粒的散射電場分布；(d) 全光譜及大氣窗口平均紅外發射率；(e-f) 不同寄生熱系數下白天與夜間的理論冷卻功率；(g) 戶外冷卻裝置與氣象監測設備；(h-i) 有PE覆蓋時SAP-PRC涂層的冷卻性能；(j-k) 無PE覆蓋時的冷卻性能。

圖5. (a) 建筑隔熱與散熱路徑及建筑陶瓷模型；(b) 不同天氣條件下SAP-PRC涂層在自制建筑上的冷卻能力；(c) 大豆油污染后建筑的冷卻能力；(d) 覆蓋SAP-PRC涂層后模擬能耗；(e) SAP-PRC涂層在中國不同城市的冷卻效率分布。

圖6. (a) 紫外輻射對SAP-PRC涂層太陽反射率和接觸角的影響；(b-c) 高溫和粉塵耐受性；(d) 大豆油污染后涂層的冷卻能力；(e) 油污導致涂層光學選擇性變化。

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研究結論

本研究在光學選擇性設計原則的指導下，通過微納表面工程策略成功制備了超雙疏界面增強的全無機輻射冷卻涂層。以具有開放多孔結構的ZnAl LDO微花為光學選擇性基底，其高折射率（1.7-1.9）和全氧化物組分為優異的太陽反射與紅外發射奠定了基礎；進一步通過原位生長超雙疏SiO?納米粒子并輔以機械摩擦增強表面粗糙度，使涂層對水（接觸角>158°，滑動角<5°）和大豆油（接觸角>151°，滑動角<10°）均表現出優異的排斥性，表面能低至4-5 mJ·m?2。微米級開放孔隙與SiO?納米粒子包覆形成的多級結構顯著增強Mie散射，配合ZnO、Al?O?的高折射率，使涂層的歸一化太陽反射率達到97.58%（商業涂層<90%）；同時Si-O-Si、Al-O、Zn-O及C-F鍵的強振動吸收賦予涂層高達98%的大氣窗口發射率（商業涂層~93%）。戶外實測表明，在>1400 W/m2太陽輻照度下，涂層實現約7°C亞環境降溫，比商業涂層低約5°C。超雙疏表面有效阻止水和油污對光學選擇性的破壞：油污染后，SAP-PRC涂層仍保持亞環境冷卻，而商業涂層溫度升高12.5°C；油煙霧污染僅使涂層反射率下降0.3%（商業涂層下降5%）。此外，涂層還具有優異的抗紫外老化能力（1400 W/m2照射6天后性能無衰減）、耐高溫性（500°C以上分解）、自清潔性及阻燃特性。節能模擬表明，在炎熱地區（如海口），覆蓋該涂層全年可實現約26%的綜合節能（同時考慮冷卻與加熱能耗）；在西部干燥氣候區冷卻效率超過45%；即使在冬季需供暖的地區，全年節能效率仍保持在5%以上。本研究通過超雙疏界面與全無機光學選擇性結構的協同策略，有效提升了輻射冷卻涂層在復雜污染環境中的耐受性，為零能耗建筑冷卻提供了可行的技術路徑。

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DOI：10.1016/j.cej.2023.146191

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